Fue primero gobernador y Capitán General de la Isla Margarita, la cual estuvo bajo su tutela hasta 1654. Entre 1681 y 1686 ocupó el cargo de gobernador de Tucumán, y fundó la ciudad de San Fernando del Valle de Catamarca en 1683. Una decisión trascendente en su gestión fue la autorización del traslado de la ciudad de Tucumán, que concretó el teniente gobernador don Miguel de Salas, en 1685. La capital tucumana quedó establecida desde entonces en el lugar que ocupa en nuestros días. Luego, Mate de Luna fue alcalde de Santiago de Chile hasta su muerte, en 1692.